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華中農大動物科學技術學院、動物醫學院和農業微生物資源發掘與利用全國重點實驗室精準獸藥創制與環境消減技術開發團隊在多功能納米材料吸附降解環境中抗菌藥物及其機制研究中取得新進展,相關以成果以“Imprinting defective Fe-based metal-organic frameworks as an excellent platform for selective Fenton/persulfate degradation of LEX: removal performance and mechanism”為題,發表在Applied Catalysis B: Environmental上。
團隊探究了以黃豆苷元為模版,基于分子印跡技術與鐵基金屬有機骨架材料相結合而制備的對氟喹諾酮類抗菌藥具備高吸附性和過氧化氫/過硫酸鹽活化性能的多功能催化劑材料,并系統分析了該催化劑基于不同氧化體系對水環境中氟喹諾酮類抗菌藥的高效降解機制。
畜禽對抗菌藥物的吸收代謝不完全,導致大量抗菌藥以原型形式隨糞便和尿液排入環境中,對生態環境及人類健康造成巨大威脅。因此,抗菌藥物作為一類新興有機污染物在自然水環境中的出現引起了國內外學者的高度關注。如何高效去除水環境中的抗菌藥物是傳統處理技術無法完全解決的科學難題。與傳統處理技術相比,芬頓氧化和過硫酸鹽氧化等高級氧化工藝因具有較強的氧化能力和降解效率在有機污染物的去除中受到了廣泛的重視。
活化雙氧水或過硫酸鹽產生的活性氧的催化效率和利用效率是影響芬頓/過硫酸鹽氧化降解性能的兩個關鍵因素。協同吸附和高級氧化工藝可以提高活性氧的利用效率,實現抗菌藥物的快速富集和降解。本研究合理設計和構建了一種黃豆苷元虛擬印跡的缺陷型鐵基金屬有機骨架材料(Fe-MOF-DMIP),通過模板分子的引入和洗脫誘導Fe-MOF-DMIP形成缺陷,使其具有更大容納能力的孔道。結合DFT計算,具有金屬螯合能力的黃豆苷元的引入增強了催化降解過程中Fe (III)/Fe (II)循環,Fe-MOF-DMIP與降解化合物之間的π-π共軛、氫鍵相互作用,提升了催化劑的活化和降解效率。本研究進一步從氟喹諾酮類抗菌藥的降解路徑、自由基產生、自由基自耦合/交聯耦合以及自由基半衰期等角度,對Fe-MOF-DMIP在芬頓氧化和過硫酸鹽氧化體系中降解機制進行了系統深入的研究。此外,本研究從pH穩定性、循環使用性能、抗干擾能力和經濟成本等角度,對Fe-MOF-DMIP的應用前景進行了系統評估。該研究為多功能催化劑的開發以及水環境凈化中合理選擇高級氧化工藝提供了科學參考資料。
圖1. Fe-MOF-DMIP在芬頓氧化和過硫酸鹽氧化體系下的作用機制示意圖
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